近日，吉林大学物理学院新型电池物理与技术教育部重点实验室杜菲教授与新加坡南洋理工大学范红金教授在水系电池研究方面取得新进展，相关成果以“High-Sulfur Loading and Single Ion-Selective Membranes for High-Energy and Durable Decoupled Aqueous Batteries”为题发表于《Advanced Materials》。
具有高安全性、成本低廉、环境友好和高功率等优点的水系电池是理想的绿色电池体系，但其输出电压和能量密度受限于水较窄的热力学窗口（1.23 V）。电解质解耦设计可以使具有不同反应环境需求的正负极材料同步工作，是打破水系电池电压限制的有效策略。然而，解耦体系复杂的电池结构会大幅增加非活性组分占比，抵消其能量密度优势；商用离子交换膜成本高昂且离子选择性不足，成为解耦电池发展的瓶颈。
针对上述问题，研究团队从硫正极结构设计及单离子选择性隔膜开发两个角度着手，构筑了高能、长续航的水系Zn-S解耦电池。该电池耦合了正极侧的S/Cu2S反应与负极侧的Zn/Zn(OH)42-反应，工作电压为1.73 V，能量密度高达3988 Wh kg-1（基于正极硫的质量）。在硫正极纳米片自组装过程中，通过施加磁性外场诱导硫/碳复合物纳米片沿垂直方向排列，并采用冷冻干燥法构建定向有序的孔隙结构。该低曲折率硫正极在高负载条件下依然可以保持较快的电子和离子传输，能够降低非活性组分占比，提升电池能量密度。为这一解耦体系量身体制新型单一钠离子选择性膜，基于路易斯酸碱理论优化配位环境，在构筑高效钠离子传输通道（σNa+ =3.1×10-3 S cm-1）的同时调控隔膜与电解液中关键离子间的相互作用，有效抑制了Cu2+与OH-的交叉污染与沉积。归功于正极与隔膜两个关键部件的双重优化，Zn-S解耦电池实现了53.2 mWh cm-2的面能量密度及300次稳定循环。在此基础上，研究团队还使用水凝胶电解质搭建了叠片式准固态软包电池（129 Wh kgcell-1），证实了水系Zn-S解耦电池在多种实际应用场景中的潜力。
文章第一作者为吉林大学物理学院博士研究生张馨元。通讯作者为吉林大学物理学院杜菲教授、新加坡南洋理工大学范红金教授。该工作得到了国家自然科学基金委等项目的资助。
全文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202307298
