近日，吉林大学物理学院新型电池物理与技术教育部重点实验室杜菲教授、姚诗余副教授与北京高压科学研究中心唐明学研究员、剑桥大学陆子恒研究员合作在固态钠电池研究方面取得最新进展，相关成果以“Electrochemically induced crystalline-to-amorphization transformation in sodium samarium silicate solid electrolyte for long-lasting sodium metal batteries”发表于Nature Communications。
固态钠电池因其高安全性、高能量密度、丰富的钠资源和低廉的成本逐渐引起了人们的广泛关注。然而，氧化物固态电解质面临严重的界面传输难题，其本征的低延展性造成界面动力学缓慢，枝晶快速成核生长。因此，开发具有优异界面传输性能的氧化物固态电解质是固态钠电池的一大挑战。
在本研究中，杜菲研究团队首次发现了Na5SmSi4O12固态电解质中存在从晶相向非晶相转变的新奇现象。基于Na5SmSi4O12的全固态Na对称电池在0.15mA cm-2的电流密度下实现了800小时的稳定循环，同时随着Na的沉积剥离，电解质发生了电化学诱导的、从表面向内部逐步演化的非晶转变。这种新奇的现象，诱导电解质与Na金属更加紧密贴合，界面电阻的大幅度降低，从而大幅提升极限电流密度至1.4 mA cm-2，与磷酸钒钠NVP组装的钠金属电池可以循环6个，且库伦效率以及容量保持率接近100%。固体核磁共振发现非晶Na5SmSi4O12的可移动Na离子具有0.07eV的超低活化能。同时非晶材料的各向同性表面可以增强润湿性，显著降低界面阻力，消除晶体取向相关离子输运的影响，极大地缓解了高界面阻力和枝晶生长等界面问题。分子动力学模拟解释了Na5SmSi4O12的非晶化转变机制：钠离子在输运过程中造成的应力积累导致化学键的断裂，从而导致了电解质非晶。这一现象在Li|Na5SmSi4O12|Li对称电池中更加明显，进一步证明了晶格应变是电化学诱导非晶化转变的直接原因。
文章第一作者为吉林大学物理学院博士研究生孙歌，北京高压科学研究中心博士研究生娄晨杰为共同第一作者。通讯作者为吉林大学物理学院杜菲教授、姚诗余副教授、北京高压科学研究中心唐明学研究员、剑桥大学陆子恒研究员。该工作得到了基金委面上项目、吉林省科技攻关“揭榜挂帅”项目和吉林省重点项目的大力支持。
全文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-42308-0
